利用生物质乙醇的重整制氢具有环境友好等特点,可以有效的为燃料电池提供氢气,是目前催化研究的一个热点,引起了众多关注。本论文重点研究了氧化铈担载的Ir和Ni催化剂上的乙醇水汽重整制氢反应,同时也考察了不同载体担载的Ir,Ni催化剂。借助反应中间产物的重整和添加以及insituFTIR和TEM等表征技术对反应过程机理和催化剂结构、反应稳定性进行了系统研究。在Ir/CeO_2催化剂上的乙醇水汽重整反应中,反应的中间物种可能为乙醛或oxametallacycle,取决于反应温度。低温时Ir粒子与吸附的乙氧基的相互作用的强度不足以从-CH3基团中提取H原子,此时乙醛是关键的反应中间物,乙醛可以裂解生成甲烷和一氧化碳或脱羰基生成丙酮。高温时,Ir可能从-CH3基团中提取H原子,形成了Ir-CH2CH2OO-Ce4+结构,从而更有利于碳碳键的断裂和CHx物种的重整反应,提高氢气的产率。在水醇比为化学计量比时,650oC反应300小时后Ir/CeO_2催化剂表现出了优异的稳定性,没有明显积碳生成。高温焙烧Ir/CeO_2催化剂导致Ir和CeO_2载体之间的相互作用减弱,大大降低了催化剂的活性,而且部分...
